Chimie des Phases Condensées
Un défi fondamental en chimie de phase condensée est de comprendre l’interaction dynamique entre la structure électronique (niveaux d’énergie, distributions de charges, liaison, spin) et la structure moléculaire (arrangement atomique, distances de liaison, coordination, etc.). L'”état de transition” intermédiaire entre les espèces réactives et les espèces de produits est d’une importance critique car des changements conformationnels subtils et la formation / dissolution de liaisons chimiques dans ce régime déterminent finalement quelles voies réactives sont favorisées.
L’objectif central de ce programme de recherche est d’appliquer des rayons X ultrarapides pour développer de nouvelles connaissances sur la dynamique moléculaire en phase condensée. Les mesures résolues dans le temps des XANES (Structure d’absorption des rayons X Près du Bord) peuvent fournir des informations détaillées sur la dynamique de la structure de charge de valence, tandis que les EXAFS (Structure Fine d’Absorption des rayons X Étendue) dépendantes du temps fournissent des informations sur les changements dans la structure atomique locale. Les mesures de rayons X sur l’échelle de temps d’une période vibratoire fournissent de nouvelles informations importantes sur les réactions chimiques en phase de solution, notamment: changements conformationnels, formation / dissolution des liaisons, transfert de charge, changements d’état d’oxydation, etc.
Trois domaines d’intérêt actuels sont (1) les complexes de métaux de transition solvatés présentant un fort couplage entre la structure moléculaire et les propriétés électroniques résultant du champ de ligand, (2) les petites molécules halogènes présentant une réactivité en phase solution nettement différente de celle en phase gazeuse, et (3) la dynamique structurelle dans l’eau liquide sous excitation vibrationnelle directe. À l’avenir, nous espérons étendre cette approche aux cristaux moléculaires présentant de nouveaux effets coopératifs.
