Kobaltnitrid verankert auf stickstoffreichen Kohlenstoffen zur effizienten Kohlendioxidreduktion mit sichtbarem Licht

Die Nutzung von Sonnenenergie zur Umwandlung von CO2 in Kraftstoffe und Chemikalien stellt eine vielversprechende Lösung dar, um die Abhängigkeit von fossilen Brennstoffen zu verringern, wird jedoch durch den Mangel an hocheffizienten Katalysatoren behindert. Hier berichten wir über einzigartige Kobaltnitrid / stickstoffreiche Kohlenstoffe (Co4N / NCs), die als edelmetallfreie Katalysatoren für die CO2-zu-CO-Umwandlung wirken können. Die Massenaktivität von Co4N / NCs ist zwei Größenordnungen höher als die von zuvor berichteten CO2-Photoreduktionskatalysatoren. Die Quantenausbeute für die CO-Produktion bei 450 nm erreicht 7,2% bei einer Umsatzfrequenz pro Co-Atom von 0,97 s-1. Die elektronische Struktur und die koordinierte Umgebung von Katalysatoren werden durch Röntgenabsorptionsfeinstrukturspektroskopie und Röntgenphotoelektronenspektroskopie analysiert. Die Reaktionsprozesse werden durch In-situ-Infrarot-Fourier-Transformationsspektroskopie mit diffuser Reflexion und dichtefunktionaltheoretische Berechnungen untersucht. Die Ergebnisse legen nahe, dass die synergetischen Effekte zwischen dem Co4N und dem NCs die Adsorption und Aktivierung von CO2 konsolidieren und die Grenzflächentransferkinetik zwischen den Co4N / NCs-Katalysatoren und der Lichtsammelantenne beschleunigen können, was zu der hervorragenden Aktivität für die Synthese von CO aus CO2 führt. Diese Arbeit bietet die Möglichkeit, eine Co-basierte Host-Gast-Topologie für eine hocheffiziente CO2-Reduktion zu entwerfen.